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黑色氧化铟光热CO2加氢,氧化铟光催化又一重大突破

今天,我将分享一篇文章,由香港中文大学(深圳)王璐教授、胡志新教授、天津大学多伦多大学Geoffrey Ozin三方合作发表在教授身上Nature Communications(https://doi.org/10.1038/s41467-020-16336-z)文章题为Black indium oxide a photother ** l CO2 hydrogenation catalyst。本文的第一作者和共同的第一作者是王璐教授和董玉禅博士,通讯作者是王璐教授、胡志新教授和Geoffrey Ozin教授。基于Ozin在之前对氧化锆基材料的研究基础上,王璐教授先后担任博士后和教授Ozin教授合作,对不同的氧化锆催化材料进行了系统的研究,并发表在Joule、Nat Com和Angew等国际学术期刊。

▲第一作者:王璐、董玉禅通讯作者:王璐、胡志新Geoffrey A. Ozin

通信单位:香港中文大学(深圳)、天津大学、多伦多大学

研究背景

氧化锆是一种广泛应用于导电玻璃等光电设备的宽带间隙半导体材料。近年来,氧化锆也被应用于光催化和热催化CO2加氢制备CO、甲醇和多碳燃料。但由于其本征颜色为浅黄色,对阳光的吸收较差,其催化性能有限。光热催化CO2加氢一般被认为是一种更方便、更安全、更环保的催化模式。氧化锆作为一种能同时进行光催化和热催化的催化材料,具有其他传统热催化材料或光催化材料所不具备的优点,具有光催化的潜力CO2加氢的催化性能达到了一个新的高度。

▲图1. 光热催化光热催化示意图。

结合以往对氧化锆基催化材料的研究积累,提出了一种简单的高温氢处理方法,将浅黄色氧化锆纳米颗粒转化为具有潜在局部晶格扩张的黑色氧化锆纳米颗粒,发现黑色氧化锆可用作光热催化材料CO2加氢反应制备CO还有甲醇。由于制备方法简单快捷,该方法有潜力大规模制备黑氧化锆。

成果简介

作者首先采用溶剂热法合成前驱In(OH)3.通过高温煅烧(700度)获得浅黄色氧化锆(In2O3)最后,在氢气氛中煅烧(400度)1小时,获得黑色氧化锆(In2O3-x/In2O3)。商业也可以直接使用这种方法In2O3通过氢气处理获得黑色氧化锆,合成量可轻松达到克级。作者通过氢气处理获得黑色氧化HRTEM、XRD、XPS、BET、原位XAS、原位环境电镜等表征技术研究了黑氧化镓的形成机制,发现氧化镓表面局部晶体由于缺乏氧原子而无定型(In2O3-x)最终导致黑氧化锆(In2O3-x/In2O3)在高分辨率电镜和DFT在理论计算的帮助下,作者进一步发现了由无定型引起的局部晶格扩张。

▲图2.(a-d)原位环境电镜观察黑氧化锆的形成过程,a-d为0min,5min,10min和20min。浅绿色框架为无定型部分。(e-h)DFT模拟失氧原子无定型和局部晶格扩张的可能性。

黑光热催化性能方面(非流动相)CO可达1874.62 μmol h-1m-2.未经处理的浅黄色氧化锆超过2400倍(0.78 μmol h-1m-2),其TOF计算可达2.44 s-1.高于绝大多数光热催化材料和光催化材料。在光辅助热催化(外部加热)性能(流相)方面,黑色氧化锆也具有优异的催化性能。在光照条件下,甲醇可达到275度.48 μmol h-1m-(暗条件下,无甲醇产生200-300度),从侧面证明其光催化的可能性;CO性能在300度有光的条件下可以达到161 μmol h-1m-2.其光增长率高达400%,远高于前期研究的不同氧化锆基。催化材料在70小时的稳定性测试中也表现出良好的稳定性。

黑色氧化铟光热CO2加氢,氧化铟光催化又一重大突破

▲图3. (a)光热CO2加氢性能,S一是浅黄色氧化镓,S四是黑氧化锆。(b)光辅助热催化性能的黑氧化锆。(c)300度有光条件下黑氧化锆的稳定性测试。

作者最终通过原位红外和原位光电流DFT、UPS、Ra ** n和NMR等表征技术研究了黑氧化锆的催化机理和表面化学,发现该材料具有超长的光电寿命,可以在室温下均匀激活H2分子和CO中间物种加氢。

▲图4. (a-b)原位光电流测试。原位红外表征,(c)分别为室温H2气氛和(d)CO2与H2气氛。

黑色氧化铟光热CO2加氢,氧化铟光催化又一重大突破

小结

综上所述,该工作系统地研究了黑色氧化镓的形成机制和其表面化学和催化机制,揭示了其优异的催化性能和潜在的光热催化和光化学催化协同催化模式,为未来的光热CO加氢提供了新的研究思路。

王璐教授于2020年6月1日在香港中文大学(深圳)理学院工作。研究小组的研究方向是电催化和光热催化,最近开始招收硕士、博士、博士后。欢迎感兴趣的科研同事发简历lwangresearch@g ** il.com,下一次视频面试将在初步筛选后进行。

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