迷你评论对催化准化合物在催化中的作用金属氨合成反应,回收含金废料

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要点 一个准化合物被定义为元素的组合。 拟化合物可以仅存在于活性表面上,但不能从中取出。通过准化合物提出Fe的氨合成和分解。 。回收含金废料活性取决于准化合物的旋转与吸附的NH 2的形成。回收含金废料在准化合物的转移步骤中存在潜在的屏障,以吸附NH 2。
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通常通过吸附物种的反应来解释催化,但是某些情况也可以通过表面“准化合物”的参与来理解。拟化合物是元素的组合只能存在于特定的结晶表面上,但不能从表面取出。在氨合成反应中发现了一个显现出的例子回收含金废料。 N3 在大多数金属上发生分解,其动力学由N2 的速率确定解吸来控制,但合成反应仅在有限数量的清洁金属上发生。纯形式中的贵金属对于氨合成反应而无活性,然而,吸附的NA)与2 在贵金属上的反应给N3 通过NHA)。在碱基金属Ni中,对于氨合成反应也是不活性的。
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但是N-原子在Ni110)上形成Quasi化合物Ni3N,而不是吸附的物质,并且Ni3N的氢化给出N3 通过nha) 中间的。另一方面,N3 的吸附仅在这些金属上仅提供N2 a)。有趣的是,Ni110)上的NiN110)在高于约500k的温度下与H-原子反应的不活性,因为准化合物Ni3NH对Ni进行分解 3在近似500k处;也就是说,在高于500k的温度下形成N2 a)。大逆氢同位素效应 rd/r已经报道了在双升促进的Fe催化剂上氨合成反应的 = 2-3),并在热力学理由上解释回收含金废料。因此,我们提出了替代解释这一反相同位素效应的替代解释,这是基于Na)对贵金属的反应2+ D2 2= 1)给出相等的NH a)和nda)。
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如本综述所讨论的,不稳定的准化合物[FeXN]和[Fe [FeXNH]的贡献在这方面是有用的,并占地形成N3 通过N2 中间体的氢化,由[FeXNH]形成。根据该机制,通过不稳定的不稳定形成速率[Fen]和[Fe × NH]给出Fe-表面的活性,得到吸附的N2 a)在Fe-表面上。
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